由于無(wú)色顏料還需要在高溫下通過(guò)素?zé)拍苻D(zhuǎn)換成有色顏料，所以，在最佳條件下Ｍ２混合物，７５０℃，１．５小時(shí)制備的產(chǎn)品，要先將１∶１的氯化氫ＨＣｌ分離出來(lái)，爾后再在１２００℃—１５００℃之間進(jìn)行素?zé)敝猎擃伭线_(dá)到其最終理想的灰褐色色相１０分鐘即可。其褐色色調(diào)將隨著素?zé)郎囟鹊牟粩嗌仙饾u加重，直到最大溫度約１３５０℃。從這點(diǎn)來(lái)看，這個(gè)溫度可以說(shuō)是最適宜的溫度。在素?zé)郎囟雀邥r(shí)，其色調(diào)濃度將開(kāi)始緩慢下降而變淡。通過(guò)電子顯微鏡可以看出，素?zé)⒉挥绊懫渫暾裕膊粫?huì)危及其顏料微晶體的表面，只有其圓形界面在溫度達(dá)到１４５０℃以上時(shí)，才略有輕微的熔解而且顏料的結(jié)構(gòu)在素?zé)^(guò)程中就象我們所期望的那樣，沒(méi)有什么變化�；液稚伭辖�(jīng)１３５０℃高溫素?zé)保胺昼娭蟮慕Y(jié)構(gòu)系數(shù)為：Ａｏ＝０．６６０４９４ｎｍ，Ｃｏ＝０．５９８１９５ｎｍ，Ａｏ結(jié)構(gòu)系數(shù)略有一點(diǎn)增加，在添加于無(wú)色顏料沒(méi)經(jīng)過(guò)素?zé)犗禂?shù)中時(shí)，Ｃｏ系數(shù)也有所增加，其基本晶粒值只有微不足道的一點(diǎn)變化０．２６１０６（４ｎｍ３，輕微的Ｃｏ／Ａｏ關(guān)系變化０．９０５５４顯而易見(jiàn)。
在高溫素?zé)^(guò)程中，該顏料得以灰褐色著色的原因，可作如下解釋：硅酸鋯結(jié)構(gòu)中的替代物質(zhì)鉍離子和鉬離子，在急劇的素?zé)h(huán)境中，其化合價(jià)發(fā)生了明顯的變化為了保持電解中和的條件不變，其載荷就要有所變化。從而使它們轉(zhuǎn)換成有代替著色缺乏的資格尤其是鉍離子。根據(jù)其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化的載荷關(guān)系Ｃｏ／Ａｏ，就充分說(shuō)明了這種假設(shè)。盡管這種狀態(tài)多少有點(diǎn)不穩(wěn)定這是通過(guò)一個(gè)較長(zhǎng)時(shí)期〈數(shù)天時(shí)間〉灰褐色顏料在１３５０℃高溫煅燒時(shí)，其中有一部分灰褐色色相的亮度有所下降所證實(shí)的，這個(gè)時(shí)候的離子多半開(kāi)始還原成其原有的狀態(tài)，更具穩(wěn)定的狀態(tài)，但其色調(diào)的穩(wěn)定性能已足以滿足該顏料溶于釉子中的與應(yīng)用有關(guān)的所有條件。
為了進(jìn)一步證實(shí)上述灰褐色顏料的煅燒原理，要進(jìn)行反應(yīng)化合物中兩種成分的替代反應(yīng)。首先，氫氧化鋰要由氫氧化鈉來(lái)替代。盡管在合成溫度為７８０℃、９００℃和９５０℃時(shí)煅燒兩個(gè)小時(shí)之后，可以得到從反應(yīng)化合物中轉(zhuǎn)換成約８５－９０％的硅酸鋯，但是，該產(chǎn)品也只能在經(jīng)過(guò)１３５０℃－１４００℃高溫素?zé)蟛攀堑稚{(diào)。這種事實(shí)充分說(shuō)明了鋰離子存在的優(yōu)點(diǎn)就是作為最小的松散的堿離子，極易進(jìn)入硅酸鋯結(jié)構(gòu)之中。由于負(fù)電荷不足，所以就需要通過(guò)其它離子來(lái)進(jìn)行補(bǔ)充，以達(dá)到電中性之條件。其次為三氧化鉬要通過(guò)仲物酸銨在混合物Ｍ２中進(jìn)行復(fù)原。先在８００℃煅燒兩個(gè)小時(shí)之后其轉(zhuǎn)換率在８０％以上，再將其無(wú)色產(chǎn)品在１３５０℃－１４００℃高溫下進(jìn)行素?zé)�，即可得到灰褐色顏料。其色調(diào)要比從含有三氧化鉬混合物中制取的最好之顏料稍微暗淡一點(diǎn)。Ｍ２混合物，最佳煅燒和素?zé)龡l件，在鉬離子借助于鎢離子還原的過(guò)程中，與上述相一致在鋯系顏料中缺乏著色力方面，鉍離子起著非常重要的作用。如果沒(méi)有這些離子的存在就不可能制備出這種顏料。
合成這種灰褐色顏料的最佳溫度條件，可由上述煅燒成顏料的轉(zhuǎn)換程度來(lái)進(jìn)一步證實(shí)，亦可通過(guò)經(jīng)１３５０℃高溫素?zé)�，顏料的色相以及含有這些顏料的陶瓷釉來(lái)證實(shí)見(jiàn)圖６。Ｍ２混合物在合成溫度為７００℃－８００℃時(shí)煅燒１－１．５小時(shí)，就可得到色相最濃的灰褐色顏料。該顏料既可應(yīng)用于釉燒溫度為１０５０℃的中溫硼酸硅釉，并在釉中顯示相同的色調(diào)，還可用于釉燒溫度為１３００℃的高溫硅酸鹽釉，亦可獲得同樣的色調(diào)。這充分說(shuō)明該顏料的抗腐蝕性和熱穩(wěn)定性相當(dāng)好，可用于所有的陶瓷釉中。
４、結(jié)束語(yǔ)
采用本文上述工藝方法合成的最佳灰褐色顏料的最初混合物Ｍ２的成分含量％ｗ／ｗ依次為：ＺｒＯ２－４０．５％；ＳｉＯ２－２０．２５％，Ｎａ２ＳｉＦ６－５．１％，ＬｉＯＨ•Ｈ２Ｏ－３．８％，ＭｏＯ３－１０．１％，Ｂｉ２Ｏ３－２０．２５％，最佳煅燒溫度和時(shí)間分別為：７００℃－８００℃，１－１．５小時(shí)，經(jīng)用稀釋的鹽酸ＨＣｌ提取之后，將無(wú)色的煅燒產(chǎn)物在１３５０℃的高溫下，進(jìn)行大約１０分鐘的短時(shí)素?zé)�，就可得到亮麗的灰褐色顏料。該顏料具有很高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，適用于所有類型的陶瓷釉，包括釉燒溫度為１３００℃的高溫釉。該顏料只需在陶瓷釉中加入３－１０％ｗ／ｗ，就可有效地使這些釉子呈灰褐色色相，并可使其表面厚度均勻一致，從而得到既平滑又有光澤的亮麗色彩。
